În vara anului 1961, Biblioteca se mută în actualul bloc central al BNRM. Inaugurarea acestui edificiu a fost unul din cele mai mari evenimente din istoria postbelică a Moldovei. Cu această ocazie Bibliotecii i s-a conferit numele “N.K. Krupskaia”. Este o clădire cu trei etaje construită în anul 1957 din coteleţ, cu soclul din granit şi semicoloane îngropate ce decorează faţada. Arhitect al edificiului a fost Agasi Ambarţumean.

În perioada 1963 - 1964, Gheorghe Cincilei a activat în calitate de director al bibliotecii. A militat pentru revenirea la valorile naţionale.

Inaugurarea Cenaclului literar Mioriţa.

Din 1965 începe directoratul lui Petru Ganenco (până la 1983).
De numele directorului Ganenco sunt legate multe idei care au contribuit la creşterea autorităţii: integrarea fundamentelor istoriei cu acelea ale biblioteconomiei, ceea ce a condus la revelarea categoriei de ordine ca esenţă a biblioteconomiei, aşezarea activităţilor ştiinţifice în domeniu, organizarea activităţilor coordonatoare, constituirea sistemului de dirijare metodologică a bibliotecilor, desfăşurarea unor cercetări bibliografice de amploare etc.

În perioada 1984 - 1987 a deţinut funcţia de director al Bibliotecii Naţionale Grigore Sudacevschi.

În 1987 a fost numită în funcţia de director al Bibliotecii Naţionale Tatiana Levandovschi. Biblioteca a obţinut o parte din fosta clădire a Seminarului Teologic din Chişinău, actualul bloc nr. 2 al instituţiei.

Acordarea titlului de Bibliotecă Naţională a Republicii Moldova.
Informatizarea Bibliotecii (achiziţionarea calculatoarelor, implementarea unui soft, bazat pe standardul MARC).